近日，中國科學院大連化學物理研究所化學動力學研究室光電材料動力學研究組研究員吳凱豐、副研究員朱井義團隊，在低維材料超快光物理研究中取得進展。該團隊在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅動膠體量子阱，觀測到近紅外波段的弗洛凱態(tài)光譜特征，并在時域上獲得了弗洛凱態(tài)通過退相干轉變?yōu)槠胶馕镔|態(tài)的動力學演化過程。

時變周期性外場驅動的電子態(tài)可以為固體材料帶來新的自由度，并能夠改變材料的光學、輸運、磁性、超導等性質。這種調控機制被稱作“弗洛凱工程”。它起源于光場與物質的相干耦合，而這種耦合會導致材料的平衡電子態(tài)在能量空間形成等間隔排列的伴線即弗洛凱態(tài)。在固體材料中觀測弗洛凱態(tài)具有挑戰(zhàn)性，而這種挑戰(zhàn)源于材料對強光場的穩(wěn)定性以及時間分辨光電子能譜技術的復雜性。因此，在溫和條件下利用純光學手段觀測弗洛凱態(tài)是科研人員追求的目標。

近年來，溶液相制備的膠體半導體納米晶如量子點，具有尺寸、形貌易調諧的豐富物理化學性質，成為研究光與物質相互作用的重要平臺。吳凱豐團隊致力于膠體量子點的超快光物理與光化學研究并取得了進展。

該研究選擇厚度精準的二維CdSe納米片即膠體量子阱作為模型體系，觀測其在可見光驅動下所產生的弗洛凱態(tài)。在該體系中，由于電子運動在垂直于納米片平面方向上存在限域，因而形成了一系列量子化的能級（子帶）。該團隊選擇重空穴能級（|hh₁?）和最低的兩個電子能級（|e₁?和|e₂?）所構成的級聯(lián)三能級系統(tǒng)，利用失諧光子（?ω_L）驅動帶間躍遷（|hh₁?→|e₁?）來形成弗洛凱態(tài)（|hh₁?+ ?ω_L?）。由于|hh₁?+ ?ω_L?態(tài)和|e₁?態(tài)之間存在雜化和振子強度轉移，該研究觀察到在|e₁?→|e₂?子帶間躍遷（A2）的藍端出現(xiàn)了新的吸收特征（A1）。這一吸收特征在能量上符合弗洛凱態(tài)到|e₂?態(tài)的躍遷，并僅出現(xiàn)在時間零點附近，說明了其起源于光與物質的相干作用。同時，該團隊測量了一系列失諧量下的|hh₁?+ ?ω_L?態(tài)到|e₂?的吸收能量，發(fā)現(xiàn)了其能夠與弗洛凱理論較好地吻合。此外，A1和A2兩個吸收特征在動力學上存在著此消彼長的關聯(lián)行為，說明光場驅動產生的弗洛凱態(tài)會歷經退相干轉化為平衡電子態(tài)|e₁?。該工作基于密度矩陣的模擬給出了該退相干過程的時間尺度在百飛秒量級。

該研究在溫和的實驗條件下直接觀測到膠體量子阱中弗洛凱態(tài)的光譜特征，揭示了其豐富的動力學性質。上述成果對實現(xiàn)化學材料體系的光學相干操控具有啟示意義。

相關研究成果以Observation of Floquet states and their dephasing in colloidal nanoplatelets driven by visible pulses為題，發(fā)表在《自然-光子學》（Nature Photonics）上。研究工作得到中國科學院穩(wěn)定支持基礎研究領域青年團隊計劃和大連化物所創(chuàng)新基金等的資助。

論文鏈接

大連化物所觀測到膠體量子阱的弗洛凱態(tài)及其退相干過程

在膠體量子阱中觀測到光場驅動產生的弗洛凱態(tài)