在實現(xiàn)碳達峰和碳中和目標(biāo)的背景下，開發(fā)高能量密度、長壽命的鋰離子電池至關(guān)重要。相較于傳統(tǒng)石墨負極，具有更高理論比容量的硅基材料被認為是頗有前景的鋰離子電池負極材料。然而，硅基負極在充放電時存在較大的體積變化，并伴隨有材料結(jié)構(gòu)粉化和電極/電解質(zhì)間的界面副反應(yīng)，限制了其循環(huán)壽命。因此，優(yōu)化硅基材料的結(jié)構(gòu)、開發(fā)與之匹配的電解質(zhì)，對于進一步提升硅基負極材料的循環(huán)性能具有重要意義。?

中國科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點實驗室郭玉國課題組，致力于硅基負極材料及其適配的電解質(zhì)材料的開發(fā)工作。?

通過調(diào)節(jié)電解液成分，在硅基負極表面形成具有良好力學(xué)性能的固體電解質(zhì)界面層（SEI），有望進一步提升硅基負極循環(huán)穩(wěn)定性。然而，目前缺乏關(guān)于硅基負極表面SEI組分與電解液組成之間相互關(guān)系的明確理論指導(dǎo)，同時，精確控制SEI組分仍存在挑戰(zhàn)。近期，該課題組提出了選擇性溶解策略，通過控制電解液中的溶劑供體數(shù)（DN），實現(xiàn)了對SEI中的低分子量的聚合物和有機鋰鹽組分的選擇性溶解，保留了有較高彈性形變能的氟化鋰和聚碳酸酯組分，構(gòu)筑了具有良好彈性性能的高韌性的SEI。電化學(xué)測試結(jié)果表明，這一策略有效提升了純微米硅負極的循環(huán)穩(wěn)定性。該團隊通過系統(tǒng)研究具有不同DN值溶劑的電解液中的選擇性溶解效應(yīng)，歸納總結(jié)了電解液溶劑DN值與SEI組分之間的構(gòu)效原理。上述成果為未來適用于高容量和大體積變化電極材料的電解液開發(fā)提供了重要指導(dǎo)。?

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院和北京市自然科學(xué)基金委員會的支持。

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選擇性溶解策略構(gòu)筑高韌性SEI的示意圖