中國(guó)科學(xué)院物理研究所納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室許楊團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了對(duì)里德堡莫爾激子的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)，系統(tǒng)地展示了對(duì)于里德堡激子的可控調(diào)節(jié)以及空間束縛，為實(shí)現(xiàn)基于固態(tài)體系中的里德堡態(tài)在量子科學(xué)和技術(shù)等方向上的應(yīng)用提供了潛在途徑。6月30日，相關(guān)研究成果以《里德堡莫爾激子的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)》（Observation of Rydberg moiré excitons）為題，發(fā)表在《科學(xué)》（Science）上。

電影《綠巨人》假設(shè)，人受到強(qiáng)力輻射后，誘發(fā)身體里的神秘力量，變?yōu)閾碛谐瑥?qiáng)力量的綠巨人。這種現(xiàn)實(shí)中很難實(shí)現(xiàn)的事情，在固體中卻可以通過(guò)構(gòu)造精妙的材料來(lái)實(shí)現(xiàn)。

原子是構(gòu)成物質(zhì)的基本微觀粒子。原子的電子具有分層排布的特性。當(dāng)電子被激發(fā)到更外層的軌道上時(shí)，形成的原子稱(chēng)為里德堡原子。這種被激發(fā)的原子由于“體型”更為龐大，被形象地稱(chēng)為原子界的巨人。半導(dǎo)體材料中由正電荷和負(fù)電荷相互吸引組成的粒子稱(chēng)為激子，對(duì)應(yīng)地，激子的激發(fā)態(tài)被稱(chēng)為里德堡激子，同樣是激子界的巨人。像“綠巨人”有超強(qiáng)力量一樣，里德堡態(tài)的激子具有較多特性，如可以在半導(dǎo)體里自由移動(dòng)、能夠?qū)χ車(chē)h(huán)境的改變產(chǎn)生較大的響應(yīng)等。

20世紀(jì)50年代，科學(xué)家在半導(dǎo)體材料Cu₂O中首先發(fā)現(xiàn)一種處于激發(fā)態(tài)的電子-空穴對(duì)即里德堡激子。盡管這樣的里德堡激子與現(xiàn)代半導(dǎo)體技術(shù)更加兼容，但在三維固體體系中，試圖通過(guò)操縱里德堡激子的去構(gòu)造穩(wěn)定的實(shí)用器件仍面臨激子態(tài)易缺失、調(diào)控參數(shù)少等挑戰(zhàn)。而在二維半導(dǎo)體材料中的里德堡激子，由于維度的降低和界面效應(yīng)的增強(qiáng)，為研究提供了新方向。

在過(guò)去幾年中，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心納米物理與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室N08課題組特聘研究員許楊與合作者，發(fā)展了一套光學(xué)“里德堡激子探測(cè)”的方法。該方法利用二維半導(dǎo)體WSe₂的里德堡激子態(tài)對(duì)周?chē)h(huán)境介電屏蔽敏感的特性，實(shí)現(xiàn)對(duì)臨近二維體系中新奇電子態(tài)的有效探測(cè)。使用這種方法，研究觀測(cè)到WSe₂/WS₂中在莫爾超晶格分?jǐn)?shù)化填充時(shí)廣泛存在的電荷有序態(tài)，又稱(chēng)廣義魏格納晶體態(tài)；觀察到石墨烯/六方氮化硼莫爾超晶格形成周期性介電環(huán)境對(duì)WSe₂帶隙與激子響應(yīng)的調(diào)控；探討了雙層轉(zhuǎn)角WSe₂中兩能帶哈伯德模型的模擬和調(diào)控等。然而，在這些體系中，里德堡激子態(tài)與周?chē)殡妼拥膶娱g相互作用較弱，如何對(duì)里德堡激子進(jìn)行調(diào)控形成強(qiáng)耦合態(tài)以及實(shí)現(xiàn)空間囚禁成為迫切需要解決的問(wèn)題。

一種在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的二維材料魔角旋轉(zhuǎn)方法，恰恰給操控里德堡激子態(tài)帶來(lái)了新的機(jī)遇。近年來(lái)，N08組博士研究生胡倩穎在許楊的指導(dǎo)下，制備出單層WSe₂與轉(zhuǎn)角石墨烯形成的二維范德華異質(zhì)結(jié)器件樣品，并通過(guò)低溫微區(qū)反射光譜/光致發(fā)光光譜的方法對(duì)體系中的激子態(tài)進(jìn)行測(cè)量和柵壓摻雜調(diào)控的研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在大角度轉(zhuǎn)角石墨烯和魔角石墨烯（~1.1°）的樣品中，WSe₂的光譜信號(hào)由“里德堡激子探測(cè)”機(jī)制主導(dǎo)，主要反應(yīng)體系中介電函數(shù)的變化，例如在魔角石墨烯的樣品中探測(cè)到一系列對(duì)稱(chēng)性破缺的關(guān)聯(lián)電子物態(tài)（圖2）。而在小角度的轉(zhuǎn)角石墨烯樣品（~0.6°，莫爾周期24納米）中，2s的里德堡激子態(tài)（尺寸約為7納米）隨柵壓調(diào)控表現(xiàn)出多重劈裂和顯著的紅移，被稱(chēng)為里德堡莫爾激子態(tài)（圖3）。研究通過(guò)結(jié)合武漢大學(xué)新發(fā)展的實(shí)驗(yàn)空間大尺度計(jì)算物理方法發(fā)現(xiàn)，莫爾超晶格中隨柵壓調(diào)節(jié)的空間電荷分布可能對(duì)這一實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的產(chǎn)生起到關(guān)鍵作用。在該體系中，轉(zhuǎn)角石墨烯中產(chǎn)生的周期性莫爾勢(shì)場(chǎng)類(lèi)似于冷原子體系中的光晶格，為里德堡激子提供了一個(gè)高度可調(diào)的束縛勢(shì)場(chǎng)，并帶來(lái)了電子-空穴嚴(yán)重不對(duì)稱(chēng)的層間庫(kù)倫相互作用。

此外，該工作還研究了體系中隨轉(zhuǎn)角（或莫爾周期l）演化的層間耦合強(qiáng)度（圖4）。這種耦合強(qiáng)度直接反映在里德堡莫爾激子在能量紅移的大小上，并可以用莫爾周期l與激子半徑r_B之比來(lái)近似衡量（圖1）。當(dāng)l/r_B較小時(shí)，莫爾勢(shì)場(chǎng)的作用較弱，激子的巡游特性保持不變，光學(xué)信號(hào)主要由激子探測(cè)機(jī)制主導(dǎo)。隨著l/r_B增大，體系進(jìn)入到強(qiáng)耦合極限，里德堡莫爾激子在光譜上表現(xiàn)為多個(gè)能量分裂峰、非單調(diào)的紅移以及收窄的線寬。這些特征隨著莫爾周期的增大（轉(zhuǎn)角的減?。┒兊酶语@著，與空間束縛的里德堡激子物理圖像相一致。

正如里德堡原子間可具有較強(qiáng)的相互作用和對(duì)外場(chǎng)的敏感性，它們形成的光懸浮陣列能夠被用于量子模擬和量子計(jì)算一樣，里德堡莫爾激子態(tài)的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，系統(tǒng)地展示了對(duì)于里德堡激子的可控調(diào)節(jié)以及空間束縛，為實(shí)現(xiàn)基于固態(tài)體系中里德堡態(tài)在量子科學(xué)和技術(shù)等方向上的應(yīng)用提供了潛在途徑。

研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、中國(guó)科學(xué)院、懷柔綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置、武漢大學(xué)超算中心等的支持。南開(kāi)大學(xué)和武漢大學(xué)的科研人員參與研究。

論文鏈接

圖1. 里德堡激子與莫爾超晶格之間的相互作用示意圖

圖2. 器件結(jié)構(gòu)以及與10°或1.14°轉(zhuǎn)角石墨烯相鄰的WSe₂的光學(xué)響應(yīng)

圖3. 與0.6°轉(zhuǎn)角石墨烯相鄰的WSe₂中的里德堡莫爾激子及其柵壓演化規(guī)律

圖4. 里德堡莫爾激子態(tài)隨轉(zhuǎn)角的演化規(guī)律