近日，中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所納米材料與器件實驗室丁古巧團隊在石墨烯量子點制備及熒光機制研究方面取得進展。該工作深化了關(guān)于石墨烯量子點發(fā)光機理的認(rèn)知，闡釋了多變量體系下機器學(xué)習(xí)輔助材料制備成果所包含物理內(nèi)涵。相關(guān)研究成果以Precursor Symmetry Triggered Modulation of Fluorescence Quantum Yield in Graphene Quantum Dots為題，發(fā)表在《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上。

近年來，以石墨烯量子點為代表的碳基量子點材料因獨特的sp2–sp3雜化碳納米結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)的性質(zhì)。在石墨烯量子點“自下而上”法制備中，多變量反應(yīng)體系使其在合成與機制領(lǐng)域面臨挑戰(zhàn)。此外，機器學(xué)習(xí)以高效的分析算法和模型在復(fù)雜體系分析、新型材料設(shè)計等領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)勢。然而，由于缺失具備實際物理內(nèi)涵的結(jié)構(gòu)特征描述符，機器學(xué)習(xí)僅能得到難以闡釋物理內(nèi)涵的數(shù)學(xué)模型。這限制了機器學(xué)習(xí)在相關(guān)研究中的可遷移性和實用性。石墨烯粉體課題組博士研究生陳良鋒、副研究員楊思維結(jié)合群論在分子結(jié)構(gòu)描述上的優(yōu)勢，通過控制變量實驗與結(jié)構(gòu)化學(xué)理論的結(jié)合，將具有實際物理含義的描述符應(yīng)用于機器學(xué)習(xí)，揭示了石墨烯量子點的前驅(qū)體結(jié)構(gòu)與熒光量子產(chǎn)率間關(guān)聯(lián)的物理內(nèi)涵。

該研究利用高結(jié)構(gòu)剛性sp3前驅(qū)體與柔性sp2結(jié)構(gòu)前驅(qū)體之間的“自下而上”反應(yīng)，實現(xiàn)了石墨烯量子點中sp2-sp3雜化碳納米結(jié)構(gòu)的調(diào)制。研究結(jié)合熱動力學(xué)理論，闡明了sp3剛性結(jié)構(gòu)能夠通過抑制非輻射躍遷過程提高石墨烯量子點量子產(chǎn)率。進一步，研究借助群論在描述分子結(jié)構(gòu)方面的優(yōu)勢，結(jié)合主成份分析，明確了石墨烯量子點制備過程中影響石墨烯量子點熒光量子產(chǎn)率的三個決定性因素——結(jié)構(gòu)因子、溫度因子和濃度因子。

與以往基于機器學(xué)習(xí)的研究工作相比，該團隊基于群論的進一步研究，揭示了機器學(xué)習(xí)結(jié)果中分子的簡正振動是前驅(qū)體對稱性作用于石墨烯量子點量子產(chǎn)率增量的核心物理機制?；谏鲜鲈淼闹笇?dǎo)，該工作獲得了絕對量子產(chǎn)率高達83%的石墨烯量子點。這一石墨烯量子點的光致發(fā)光性能在熒光信息防偽加密中具有應(yīng)用前景。

研究工作得到中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會、上海市科學(xué)技術(shù)委員會以及集成電路材料全國重點實驗室開放課題等的支持。

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